市場星報、安徽財經(jīng)網(wǎng)(m.mjvf.cn)、掌中安徽訊 (施培松 趙永莉)近日，安徽理工大學化學工程學院王一雙副教授、陳明強教授團隊在化學類頂尖期刊Applied Catalysis B: Environmental發(fā)表了題為“Dry Reforming of Methane for Syngas Production over Attapulgite-Derived MFI Zeolite Encapsulated Bi llic Ni-Co Catalysts”的論文。
甲烷干重整可以將甲烷和二氧化碳兩種溫室氣體增值轉化為合成氣，進而通過費托合成轉化為甲醇、長鏈碳氫化合物等優(yōu)質(zhì)燃料和平臺化學品，對緩解我國液體燃料緊缺、助力“雙碳”目標具有重大意義。然而，高溫反應體系易導致Ni基催化劑因活性組分燒結、積炭封裝而快速失活。因此，開發(fā)具有高活性、高穩(wěn)定性的催化劑是關鍵挑戰(zhàn)。本研究提出一種凹凸棒石基MFI(ADM)沸石封裝Ni-Co合金(10Ni1Co@ADM-0.1)用于催化甲烷干重整，實現(xiàn)了甲烷轉化率達71%、二氧化碳轉化率達93%、H2/CO摩爾比高于0.9，且在100 h的穩(wěn)定性測試中沒有明顯失活。
10Ni1Co@ADM-0.1催化劑的制備
該工作通過一鍋水熱法制備了凹凸棒石基MFI沸石封裝Ni-Co合金結構，系統(tǒng)研究了物理限域耦合合金效應如何穩(wěn)定催化劑活性位點的同時而不犧牲其活性，從而提高DRM性能。富缺陷Ni-Co合金可通過Ni表面電子富集增強甲烷C-H裂解能力，其缺陷位點與ADM沸石封裝層表面堿性位點可協(xié)同促進CO2分子吸附活化及時移除C*積炭前驅(qū)體。另外，ADM沸石可提供物理封裝作用抑制合金結構的遷移、合并、生長，從而實現(xiàn)高效、穩(wěn)定催化轉化甲烷-二氧化碳制備合成氣。
10Ni1Co@ADM-0.1催化劑催化甲烷-二氧化碳重整制備合成氣反應機制
研究發(fā)現(xiàn)，硅基多孔材料的封裝耦合雙金屬協(xié)同作用調(diào)控策略對維穩(wěn)金屬位點高效催化活性具有重要影響。在此基礎上，本研究采用凹凸棒石(ATP)天然黏土作硅源經(jīng)結構重塑制備ADM沸石封裝層抑制活性組分的遷移團聚，此外，利用Ni-Co合金界面進行電子轉移增強Ni金屬位點對甲烷C-H鍵裂解能力。與傳統(tǒng)催化劑調(diào)控措施相比，在延長催化劑使用壽命的同時仍能高效催化DRM反應。
以上工作得到了安徽高校研究生科學研究項目基金、安徽省高校自然科學研究項目基金、安徽省科技重大專項項目基金、安徽理工大學博士基金項目等資助。
